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近年來，大氣污染問題日益嚴重，尤其是霧霾、光化學煙霧、臭氧等問題已經(jīng)引起國內外廣泛關注。揮發(fā)性有機氣體（VOCs）是造成霧霾及臭氧（O3）的重要污染物。吸附法是去除VOCs高效簡便的方法之一，但在實際應用中，水蒸氣的存在與VOCs產(chǎn)生競爭吸附，因此設計具有高VOCs吸附性能的疏水性吸附劑具有重要意義。近日，天津大學環(huán)境學院“大氣環(huán)境與生物能源團隊”（http://catalysis.tju.edu.cn/）針對分子篩表面親水性及其在含濕條件下VOCs吸附應用存在的問題，利用多孔有機聚合物疏水性等特征，設計合成了一系列分子篩與多孔有機聚合物核殼結構的新型吸附材料，所開發(fā)的吸附劑有效提高了分子篩表面疏水性，并且大大提升了其在干燥和潮濕條件下的甲苯吸附性能。相關研究成果《Core-shell structured Y zeolite/hydrophobic organic polymer with improved toluene adsorption capacity under dry and wet conditions》已發(fā)表在環(huán)境類國際高水平期刊Chemical Engineering Journal（IF: 10.652）上。該系列吸附劑的研發(fā)為制備一系列疏水性吸附劑提供了新的思路。

項目成果/簡介:近年來，大氣污染問題日益嚴重，尤其是霧霾、光化學煙霧、臭氧等問題已經(jīng)引起國內外廣泛關注。揮發(fā)性有機氣體（VOCs）是造成霧霾及臭氧（O3）的重要污染物。吸附法是去除VOCs高效簡便的方法之一，但在實際應用中，水蒸氣的存在與VOCs產(chǎn)生競爭吸附，因此設計具有高VOCs吸附性能的疏水性吸附劑具有重要意義。近日，天津大學環(huán)境學院“大氣環(huán)境與生物能源團隊”（http://catalysis.tju.edu.cn/）針對分子篩表面親水性及其在含濕條件下VOCs吸附應用存在的問題，利用多孔有機聚合物疏水性等特征，設計合成了一系列分子篩與多孔有機聚合物核殼結構的新型吸附材料，所開發(fā)的吸附劑有效提高了分子篩表面疏水性，并且大大提升了其在干燥和潮濕條件下的甲苯吸附性能。相關研究成果《Core-shell structured Y zeolite/hydrophobic organic polymer with improved toluene adsorption capacity under dry and wet conditions》已發(fā)表在環(huán)境類國際高水平期刊Chemical Engineering Journal（IF: 10.652）上。該系列吸附劑的研發(fā)為制備一系列疏水性吸附劑提供了新的思路。

NOX是四大空氣污染物（NOX，NH3，SO2，NMVOCs）之一，它們不僅可以形成酸雨、光化學煙霧，還會嚴重損害人類的身體健康，所以消除NOx是人類急需解決的一個全球性問題。CH4是天然氣的主要成分，它儲量豐富，價格低，潔凈環(huán)保，并且已經(jīng)逐漸取代煤炭進行發(fā)電和供暖。CH4-SCR是目前主要的脫硝的方法之一，但是CH4的穩(wěn)定性和惰性是選擇性催化還原反應過程中的一個重要難題。近幾十年來，過渡金屬特別是銦（In）被廣泛應用在CH4-SCR反應中，它的主要作用是對CH4進行有效的活化。為了提高CH4-SCR的活性，第二種過渡金屬,如Pd、Co和Ce，被引入進來，他們的主要作用是促進NO的氧化生成NO2。因此，制備優(yōu)異CH4-SCR活性的催化劑具有重要的意義。本發(fā)明涉及一種用于甲烷選擇性催化還原（CH4?SCR）分子篩催化劑及其合成方法，具體是雙金屬分子篩Cr?In/H?SSZ?13和Ru?In/H?SSZ?13的合成及在甲烷選擇性催化還原（CH4?SCR）中的應用。通過浸漬方法合成，再經(jīng)過Ar焙燒，H2還原，O2氧化處理得到熱力學穩(wěn)定的雙金屬催化劑。在Cr?In或者Ru?In的協(xié)同作用下，在

將β-環(huán)糊精和偶氮苯基團分別修飾于紫杉醇分子上，利用紫杉醇分子骨架與微管蛋白的特異性結合能力，以及在紫外和可見光照射下偶氮苯分子與β-環(huán)糊精空腔可逆鍵合的性質，來調控微管蛋白的聚集狀態(tài)，進而影響細胞活性。光譜實驗表明，含有紫杉醇的偶氮苯分子在溶液中具有優(yōu)異的光致異構性質、掃描電鏡實驗發(fā)現(xiàn)，只有在反式偶氮苯修飾紫杉醇和β-環(huán)糊精修飾紫杉醇共同存在下，微管蛋白間才能發(fā)生明顯的聚合現(xiàn)象，同時微管蛋白的形貌由絲狀聚合物轉變成了粒徑較大的球狀納米粒子。通過對細胞染色進一步發(fā)現(xiàn)，聚集后的微管廣泛分布在細胞中，能夠強烈改變細胞的形態(tài)并最終導致細胞死亡。該工作為調控生物大分子的聚集行為提供了一種新的策略。

南開大學化學學院張振杰研究員與利默里克大學的MichaelJ.Zaworotko教授、藥物化學生物學國家重點實驗室陳瑤研究員合作，首次提出超交聯(lián)金屬有機籠（hypercrosslinkedMOPs，簡稱HCMOPs）的概念，并成功制備一類新型的高分子-金屬有機籠復合膜，即將可溶性的MOPs作為共聚單體參與聚合反應，同時MOPs作為高連接結點賦予膜材料優(yōu)異的性能。該復合膜繼承了MOPs（例如陽離子性質和永久孔隙率）和聚合物（例如自愈合能力、抗菌活性、高水通量和良好加工性）的優(yōu)點。將MOPs引入高分子后，可顯著提高膜材料的機械性能和選擇性分離性能。自愈性能和抗菌活性也進一步擴大了HCMOPs膜的潛在用途（例如殺死病原體和改善膜的耐久性等），有望用于治理水資源中的病原體污染。HCMOPs膜不僅克服了傳統(tǒng)混合基質膜的trade-off效應，并且提出一種用于制備高分子-MOPs復合膜的新方法。這個方法同樣適用于其他可溶性多孔材料和其他高分子基質，為MOPs和膜材料的發(fā)展提供了一種新的方向。

云南大學教育部自然資源藥物化學重點實驗室肖偉烈團隊在具有抗炎活性的天然小分子研究方面取得新進展，圍繞巨噬細胞NLRP3炎癥小體和NF-κB信號通路，從多種藥用植物中發(fā)現(xiàn)了一系列結構新穎、活性顯著的二萜類化合物。 該團隊從大戟科大戟屬植物澤漆（Euphorbia helioscopia）中發(fā)現(xiàn)三個具有重排Jatrophane-型骨架的新穎二萜衍生物， Euphopias A–C。其中Euphopias A和B 是以三環(huán)[8.3.0.02,7]十三烷為核心的新骨架二萜，Euphopia C則是以四環(huán)[11.3.0.02,10.03,7]為核心的新骨架二萜。

本項目從仿生模擬蛋白質促進牙本質及牙釉質再礦化的角度出發(fā)，合成表征一系列具有不同代數(shù)及改性基團的PAMAM型樹枝狀高分子，考察其對牙本質及牙釉質再礦化過程中晶核形成、礦物質沉降和富集的促進作用及其作用機理，包括相關的細胞、動物實驗研究。主要研究成果如下：1. 成功合成了磷酸和羧酸改性的聚酰胺-胺樹枝狀高分子（PAMAM-PO3H2和PAMAM-COOH）。通過體外和體內實驗研究發(fā)現(xiàn)，這兩種改性的PAMAM都能誘導牙本質和牙釉質礦化，修復受損牙體硬組織。2.成功合成了阿倫磷酸（ALN）改性的羧酸化聚酰胺-胺樹枝狀高分子ALN-PAMAM-COOH，并通過體外模擬實驗及動物實驗發(fā)現(xiàn)ALN-PAMAM-COOH具有1. 原位誘導牙釉質再礦化的功能，并對HA有強特異吸附和誘導再礦化的功能，且誘導礦化四周后的牙釉質表面硬度可恢復至95.5%，涂層附著力強。 在進一步研究中發(fā)現(xiàn)，羧酸改性的四代聚酰胺-胺樹枝狀大分子能同時實現(xiàn)藥物緩釋和誘導受損牙本質礦化的功能，利用樹枝狀高分子本身可載藥的特點將三氯生載入PAMAM-COOH，制備的復合體系可以吸附在牙本質表面。可實現(xiàn)三氯生的緩慢釋放并能同時誘導牙本質礦化，因此該材料同時具有負載活性物質（如抗菌藥物）和修復受損牙齒的功能。 主要技術指標：1. 本項目制備的磷酸或羧酸改性的樹枝狀高分子具有原位誘導牙本質及牙釉質礦化（硬度修復95%以上）的功能，且能夠用于三氯生等牙齒常用藥物的緩釋，因此既可作為牙齒修復添加劑也可作為牙齒護理添加劑，并同時可用于負載其它活性物質。 本項目用來修復受損牙本質和牙釉質的樹枝狀高分子具有良好的生物相容性，且在口腔環(huán)境中沒有生物毒性，因此可用作制備牙齒護理和修護產(chǎn)品的添加劑。 應用范圍： 牙科護理產(chǎn)品、牙科用醫(yī)療器械。項目目前已進入小批量生產(chǎn)階段，成果權屬為我校獨自擁有。

背景：腦脊髓損傷后軸突再生、功能恢復仍然是一個世界性的難題。脊髓損傷后代償性軸突側芽生長能部分恢復肢體自發(fā)性運動，但肢體技巧性運動高度依賴皮質脊髓束的完整性。前期研究發(fā)現(xiàn)高度選擇性皮質脊髓束完全剝奪動物模型（Celsr3|Emx1小鼠）各種運動功能完全正常，提示神經(jīng)網(wǎng)絡具有很強的自發(fā)可塑性，其在運功功能的恢復中可能發(fā)揮重要的作用。

北京大學物理學院/定量生物學中心歐陽頎課題組在Nature Physics發(fā)表題為“The energy cost and optimal design for synchronization of coupled molecular oscillators”（文章網(wǎng)址：https://www.nature.com/articles/s41567-019-0701-7）文章，揭示了互相耦合的分子振子達到同步化所需的熱力學代價，表明分子振子的同步化需要額外能量耗散，并揭示了能量耗散與所能達到的最優(yōu)同步化效果及耦合的最佳設計之間的關系。 振子之間的同步化現(xiàn)象在自然界是非常普遍的現(xiàn)象，許多非線性理論與實驗很好地回答了很大一部分非線性振子中的同步化問題。然而，對于分子振子而言，他們的振蕩節(jié)律由隨機的、大噪聲的生化反應所決定，與之前相對成熟的非線性理論所涉及的情況有所不同。這類分子振子的同步化規(guī)律，尤其是同步化所需的熱力學代價尚不明確。 歐陽頎課題組與美國IBM T. J. Waston 研究中心/北京大學定量生物學中心杰出訪問教授的涂豫海教授展開合作研究，首次在理論上闡明了實現(xiàn)分子振子同步化所需的熱力學代價。該研究提出一個簡單而普適的隨機理論模型，假設不同的分子振子之間被一些額外的分子間化學反應耦合起來從而使彼此的相位相互靠近，用以描述一般的可產(chǎn)生同步化振蕩的分子振子。在這個理論模型中，研究者們找到了單分子穩(wěn)定振蕩狀態(tài)的概率密度的解析解，由此計算了不同條件下的能量耗散，并通過平均場近似得到了該振蕩出現(xiàn)同步化現(xiàn)象的條件。通過比較不同條件下的能量耗散，研究者發(fā)現(xiàn)，若要實現(xiàn)分子振蕩的同步化，除去驅動單個分子振蕩的能量以外，還必須要有一部分不為零的額外的能量耗散。除此以外，當外界條件給定能量耗散的大小時，雖然可以通過調整模型中的參數(shù)達到各種不同的同步化效果，但是可以達到的最優(yōu)的同步化效果由給定的能量耗散所限制。當能量耗散小于一個臨界值時（這個臨界值大于驅動單個分子振蕩的能量）同步化是不可能的，給定的能量耗散越大，所能達到的最優(yōu)同步化效果越好。該結論具有一定的普適性。隨后研究者在藍藻的生物鐘系統(tǒng)中檢驗了該理論，驗證了生物體內的分子振蕩體系確實需要額外的能量來實現(xiàn)同步化。 北京大學物理學院博士生，歐陽頎課題組的張東良為該文章的第一作者，涂豫海教授為通訊作者，合作者包括歐陽頎教授和美國加州圣地亞哥分校的博士后曹遠勝博士。

本項目擬通過建立復合納濾膜多層結構的協(xié)同設計方法，豐富復合納濾膜制備的理論基礎，提升納濾膜的分離性能，形成一批具有自主知識產(chǎn)權的高性能納濾膜制備技術，并實現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn)，促進納濾膜分離技術的廣泛應用。