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新型手性Ir(III)催化劑誘導(dǎo)的分子內(nèi)碳?xì)滏I氨基化反應(yīng)-γ-內(nèi)酰胺的高效構(gòu)筑
基于前期關(guān)于雙齒導(dǎo)向基團輔助的C-H鍵活化策略，利用氨基酸作為母體結(jié)構(gòu)，設(shè)計合成了一類含有8-氨基喹啉基團的新型手性配體（QAAligands），并制備了相應(yīng)的手性Ir(III)催化劑。在該催化劑的作用下，可以精準(zhǔn)調(diào)控二噁唑酮類化合物分子內(nèi)的C(sp3)-H鍵胺化反應(yīng)，以大于99%ee實現(xiàn)γ-內(nèi)酰胺的高效不對稱合成。該類新型催化劑具有一定的類酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在對于特定底物具有明顯的促進(jìn)效果。通過對催化劑的單晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，作者發(fā)現(xiàn)該類手性Ir(III)催化劑中的五甲基環(huán)戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和鄰苯二甲酰胺（NPhth）組成了一個規(guī)則的溝狀手性空腔，金屬中心處于手性空腔的內(nèi)部，從而使其具有優(yōu)異的立體控制能力。通過與韓國高等技術(shù)研究院的SukbokChang教授合作進(jìn)行計算化學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)手性控制的關(guān)鍵因素是底物中的C-H鍵與NPhth基團存在多個C-H/π弱相互作用。
南開大學(xué)
2021-04-10
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一種可降解型酸性離子液體催化制備2，4，5-三芳基取代咪唑的方法
（專利號：ZL 201410111970.9） 簡介：本發(fā)明公開了一種可降解型酸性離子液體催化制備2，4，5-三芳基取代咪唑的方法，屬于化學(xué)材料制備技術(shù)領(lǐng)域。該制備方法中苯偶酰、芳香醛和醋酸銨的摩爾比為1∶1∶2～4，可降解型酸性離子液體催化劑的摩爾量是所用芳香醛的3～5%，反應(yīng)溶劑乙醇的體積量(ml)為芳香醛摩爾量(mmol)的1～3倍，回流反應(yīng)0.5～2h，反應(yīng)結(jié)束后旋蒸出溶劑，加入水后有大量固體析出，碾碎固體，靜置，抽濾，所得濾渣水
安徽工業(yè)大學(xué)
2021-01-12
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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)研制出二氧化碳電還原高效催化劑
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授課題組和俞書宏院士團隊，設(shè)計了系列具有“富集”效應(yīng)的納米催化劑，結(jié)合流動電解池的合理設(shè)計，成功實現(xiàn)了二氧化碳到目標(biāo)產(chǎn)物的高選擇性轉(zhuǎn)化。相關(guān)工作在線發(fā)表于近期的《德國應(yīng)用化學(xué)》和《美國化學(xué)會志》。二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)不僅能夠降低大氣中的二氧化碳濃度，同時還可以得到諸多高附加值的碳基燃料。在現(xiàn)有的各種二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)中，電催化二氧化碳還原技術(shù)具有可在常溫常壓下進(jìn)行、能夠?qū)崿F(xiàn)人為閉合碳循環(huán)等優(yōu)點，成為一種具有應(yīng)用前景的方法。當(dāng)前，通過更高效催化劑的理性設(shè)計與可控合成，實現(xiàn)二氧化碳電還原技術(shù)走向工業(yè)化應(yīng)用成為研究重點與難點。研究人員使用簡單的微波熱合成，通過反應(yīng)參數(shù)調(diào)節(jié)，成功制備了3種具有不同尖端曲率半徑的硫化鎘納米結(jié)構(gòu)。模擬表明這種半導(dǎo)體材料尖端曲率半徑減小會引起尖端附近的電場強度增大，從而增強鉀離子在電極附近的富集。流動電解池測試表明，這種催化劑性能大大優(yōu)于其他過渡金屬硫?qū)倩镫姶呋瘎３死眉{米多針尖的“近鄰效應(yīng)”實現(xiàn)對目標(biāo)離子的富集外，研究團隊進(jìn)一步提出利用納米空腔的“限域效應(yīng)”來富集反應(yīng)中間體，實現(xiàn)二氧化碳到多碳燃料的高效率轉(zhuǎn)化。以上研究表明二氧化碳電還原反應(yīng)中催化劑納米結(jié)構(gòu)設(shè)計對催化性能的重要影響，納米尺度“富集效應(yīng)”可有效增強關(guān)鍵中間體的吸附，從而推動反應(yīng)高效率運行。這種新的設(shè)計理念為今后相關(guān)電催化劑的設(shè)計和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
2021-04-11
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金屬復(fù)合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應(yīng)用
本發(fā)明公開了一種金屬復(fù)合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應(yīng)用，該金屬復(fù)合物催化劑由如下重量百分比的元素組成：鎳70-85％、鋁8-10％、釩5-10％、鈷2-10％。該金屬復(fù)合物催化劑應(yīng)用于百里酚加氫制備D,L-薄荷醇時，具有反應(yīng)活性高，手性化合物消旋化速度快的特點。同時異構(gòu)化中加入的某種堿是減少輕組分副產(chǎn)物的關(guān)鍵。整個工藝反應(yīng)選擇性好，制備工藝簡單，生產(chǎn)成本低，合成路線對環(huán)境友好。
浙江大學(xué)
2021-04-13
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甘油催化氫解制1,2-丙二醇和1,3-丙二醇及其生產(chǎn)工藝
成果在甘油氫解中的反應(yīng)條件溫和，甘油的單程轉(zhuǎn)化率大于 55%， 1,2-丙二醇和 1,3-丙二醇的選擇性之和大于 90%，其余副產(chǎn)品也具有比原料甘油高得多的市場價格。
揚州大學(xué)
2021-04-14
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鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院在碳復(fù)合能源催化方面取得新進(jìn)展
研究團隊以硼(B)摻雜碳為載體，通過電子供體硼(B)對銥 (Ir) 的“原子束縛工程”以及對Ir活性中心電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，獲得高活性HER催化劑Ir@NBD-C，且Ir的用量僅占商用催化劑的1/4。
鄭州大學(xué)
2022-06-08
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解釋了在釕基催化劑表面電化學(xué)合成氨的過電位很低的
在金屬釕表面，另一種不穩(wěn)定的中間產(chǎn)物*N 2
南方科技大學(xué)
2021-04-14
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中國石油大學(xué)潔凈能源與技術(shù)團隊在選擇性催化氧化研究方面取得系列重要進(jìn)展
在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實現(xiàn)貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時還能提高羥基酸的選擇性。
中國石油大學(xué)（華東）
2022-05-31
可磁性分離回收的石墨烯復(fù)合二氧化鈦光催化劑及其制備方法
本發(fā)明涉及一種可磁性分離回收的石墨烯復(fù)合二氧化鈦光催化劑及其制備方法。通過兩步水熱法合成，首先將石墨烯與磁性顆粒復(fù)合制備成磁性石墨烯，再與水熱法合成的二氧化鈦納米顆粒復(fù)合，制備出三元復(fù)合光催化劑，該催化劑由石墨烯、二氧化鈦、納米磁性顆粒三部分組成，磁性納米顆粒負(fù)載于石墨烯片層上形成磁性石墨烯，具有較大的比表面積，同時具有磁性；金紅石型二氧化鈦具有三維有序納米結(jié)構(gòu)，負(fù)載于磁性石墨烯片層上，形成磁性分離的石墨烯復(fù)合金紅石型二氧化鈦光催化劑，該催化劑具有大比表面積，納米顆粒具有磁性，可分離回收，具有高效催化性能。
浙江大學(xué)
2021-04-13
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一種Au納米粒子修飾的TiO2納米線光催化劑的制備方
本發(fā)明公開了一種Au納米粒子修飾的TiO2納米線光催化劑的制備方法，步驟如下：將鈦片分別通過乙醇清洗和酸洗去除表面的油污和氧化層，表面打磨直到均勻光滑，通過陽極氧化法對其進(jìn)行氧化處理，采用階梯升壓的方法，陽極氧化處理，氧化處理后在空氣中煅燒；采用吸附-光還原的方法對TiO2納米線進(jìn)行Au納米粒子修飾，把TiO2納米線浸入到氯金酸溶液中，攪拌狀態(tài)下進(jìn)行紫外燈光照，處理后用去離子水沖洗，烘干。本發(fā)明在模擬日光照射下具有較高的光催化活性，提高了對可見光的利用，且制備方法簡單，反應(yīng)便于控制；作為固定化的光催化劑，便于從水中分離，避免產(chǎn)生新的污染，去除水體中有機污染物具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。
青島農(nóng)業(yè)大學(xué)
2021-04-13