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燃料電池作為高節能性，環境負荷小的能源技術受到注目。燃料 電池的氫氣源現在主要利用天然氣，甲醇，DME，輕質餾分，汽油和 煤油等進行水蒸氣重整開發。其中，煤油具有價格便宜，攜帶便利，常溫下穩定性高，供給系統完善等優點。可以廣泛應用于家庭，汽車， 野外或者是災害時，成為非常方便的電力供給源。但是用于燃料電池 的燃料油中的硫磺含有量必須從現在的數十 ppm 減少到 1ppm 以下。 為了達到這種嚴格的超深度脫硫，在現在既存的石油加工廠通過加氫 精制脫硫的話，需要十分巨大的設備投資，實際上對于燃料電池用燃 料油的脫硫處于無法對應狀態。另外利用化學吸附的吸附型硫磺脫除 器正在開發中，但是吸附選擇性低，使用了無法再生的高價吸附劑， 處理能力也比較低。 項目特色 本技術采用和現在的研究完全不同的想法，利用常壓低溫下的氧 化反應，將煤油中的硫磺化合物用油溶性氧化劑氧化，并通過常壓常 溫下的選擇吸附除去硫的氧化物砜，是一種新的低價脫硫法。無論在 國內國外，像本技術一樣利用固定床流通式反應裝置除去燃料油中的 硫磺化合物的研究很少有報告。這個超深度脫硫技術的反應條件非常 溫和，應用于燃料電池的燃料油重整器，可以很容易使燃料電池小型 化，輕量化。和傳統的高溫高壓下的加氫脫硫方法相比，本技術是在 溫和條件下的高效率脫硫法。和非氧化吸附式脫硫技術相比，脫硫效 率高數十倍，對于硫氧化物的選擇吸附性高，吸附劑可以再生，吸附 劑的使用量減少，可以降低成本。本項目的目的是將這個新的低價脫 硫法應用于燃料電池的重整系統，制造出氫氣提供給燃料電池。 項目應用前景 1. 利用氧化吸附脫硫法開發煤油的超深度脫硫器 圖 1 是氧化吸附脫硫法的原理及煤油超深度脫硫器的概念圖。煤 油中的難脫硫化合物 DBT 在催化劑及氧化劑存在下，在常壓低溫下 很容易氧化，生成硫氧化物，然后通過常溫常壓下的吸附被除去。反應容器里放入煤油及氧化劑，通過自然滴落在常壓下送進填充了催化 劑的固定床流通式氧化反應器，然后，常溫常壓下通過吸附器進行吸 附，除掉氧化后的硫磺化合物。現在的研究結果是通過氧化吸附脫硫 法可以將煤油中的硫磺含量減少到 0.5ppm。 2．超深度脫硫煤油的重整反應 圖 2 是利用 Ru 系催化劑對含不同濃度硫的煤油進行水蒸氣重 整反應的結果。其反應是煤油和水生成 CO2 和 H2。從結果來看，不 含硫的煤油 750 度的重整反應活性達到 100%，氫氣收率達到了 80%， 而含硫磺煤油的催化反應表現出催化劑失活現象。 3．項目計劃 a.建立一套連續的氧化吸附脫硫裝置，改變催化劑，氧化條件及 吸附劑，將煤油中的硫磺含量減少到 0.1ppm。 b. 試做一套小型化脫硫裝置，進行 1000，2000，10000 小時長期 試運轉實驗，對催化劑，吸附劑的壽命，再生的可能性，裝置的長期 穩定性進行考察。 c.建立一套煤油的水蒸氣重整反應裝置，利用超深度脫硫煤油進 行水蒸氣重整，開發高活性，長壽命的重整催化劑。 d.將超深度脫硫器與重整反應系統組合成試驗用別體型重整器， 利用煤油制造氫氣提供給燃料電池。 e.所需的儀器設備 硫磺化學發光檢測器（Sulfur Chemiluminescence Detector）， 氫 火 焰 離 子 檢 測 器 氣 相 色 譜 （ Gas Chromatography-Flame Ionization Detector）， 熱導池檢測器氣相色譜（ Gas Chromatography-Thermal Conductivity Detector）等

本發明公開了一種用于生物油催化重整制氫的催化劑,包括催化劑活性成分和催化劑載體,其中,催化劑載體為CexZr1-xO2,x=0.1～0.9;催化劑活性組分為鎳,催化劑活性組分的含量為催化劑載體重量的5～20%;本發明還提供了此催化劑的制備方法,包括:(1)將鎳、鈰和鋯的可溶性鹽一起溶解于水中,可溶性鹽的總濃度為0.05～1.5mol/l;(2)向上述水溶液中加入堿性沉淀劑,調節pH值為8～12,沉淀析出,沉淀陳化,過濾后得到濾餅經水洗、干燥,然后焙燒2～6小時,焙燒溫度為600℃～900℃,得到催化劑Ni-CexZr1-xO2。本發明制備得到的催化劑催化活性較高,氫氣產率高,適用于工業化的要求。

本發明涉及一種用于生物油催化制氫的催化劑及制備方法，包括催化劑活性成分和催化劑載體，所述催化劑活性成分及重量百分含量分別為：Ni 為 10－15wt%；Mo 為 5－13wt%；Fe 為 5－10wt%；余分為凹凸棒土和海泡石混合黏土礦催化劑載體。本發明的優點在于采用比表面積較大，具有較強的吸附、助催化功能、廉價易得的凹凸棒土和海泡石黏土礦作為催化劑載體，催化活性組分為鎳、鉬和鐵復合組分，使生物油分子裂解斷鏈成低分子烴類和高含量氫氣的優質合成氣。該催化劑制備簡單、強度大、催化活性強、可再生，不僅可用于生物油重整制氫，也可應用于生物質直接催化氣化制氫。

本發明提供了一種將 CO2 應用于二甲醚合成的化學鏈 CO2 重整甲烷方法，具體為：在 CH4 氧化反應器中，Fe3O4 與 CH4 發生氧化還原反應生成 H2、CO 和 FeO，將 H2、CO 作為二甲醚合成氣源，將 FeO 轉移至 CO2 還原反應器；在 CO2 還原反應器中，FeO 與 CO2發生氧化還原反應生成 CO 和 Fe3O4；將 CO 作為二甲醚合成氣源，將 Fe3O4 返回至 CH4 氧化反應器。本發明還提供了實