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本研究設(shè)計并合成了無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒，將其應(yīng)用于二氧化碳電還原反應(yīng)中 （圖 1 ） 。 該研究工作首先通過溶劑熱法制備了 AgBiS 2 納米棒，并將其在空氣中煅燒處理，得到了組成為 Ag 0.95 BiS 0.75 O 3.1 的雙金屬硫氧復(fù)合物納米棒。在進一步電化學(xué)還原預(yù)處理后，該復(fù)合物被轉(zhuǎn)化為無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒。這種新型二氧化碳電還原催化劑在僅有 450 mV  的過電位下，實現(xiàn)了高達 94.3% 的甲酸法拉第效率和 12.52 m A/ cm 2 的甲酸部分電流密度。通過與 AgBiS 2 、 Bi 硫氧復(fù)合物及 Bi 2 S 3 參比樣品進行對比，發(fā)現(xiàn)在電化學(xué)還原預(yù)處理過程中，金屬硫化物中的 -2 價硫會轉(zhuǎn)化為 H 2 S 并離開電極表面，只有金屬硫氧復(fù)合物中被氧化為 +6 價的硫能保留在催化劑中。后續(xù)實驗表明 ，這一部分硫能促進水的解離，而甲酸形成過程中所需的 H + 正是來自于 H 2 O 。因此，甲酸的生成被極大程度地促進。另一方面， Ag-Bi-S-O 修飾 Bi 0 納米顆粒中的 Ag ，有利于電荷在電極中傳遞，提高了催化劑的電流密度。在過電位為 450 mV  時，更大的電流密度可以提高陰極附近的局域 pH ，而更大的局域 pH 能進一步提升硫促進水解離的效用，同時抑制氫析出反應(yīng)的發(fā)生。因此，無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒可以在極低的過電位下將二氧化碳高活性、高選擇性地轉(zhuǎn)化為甲酸。

本發(fā)明涉及一種催化劑領(lǐng)域，具體涉及一種非金屬碳材料催化劑的制備方法和應(yīng)用。其特征是通過將檸檬酸與伯胺鹽酸鹽混合溶解于水中，并在 160-200℃反應(yīng) 2 分鐘-4 小時得到，該類碳材料目前也被稱為碳量子點。此材料可用于亞甲基藍(lán)的還原降解，以治理染料廢水。 技術(shù)特點：本發(fā)明克服了現(xiàn)有傳統(tǒng)的金屬催化劑的缺點，突破了傳統(tǒng)必須有金屬參與才能用于實現(xiàn)染料催化降解的瓶頸，所用原料 得，價格便宜，易于大量的生產(chǎn)和工業(yè)推廣，催化效率與報道的金屬 納米材料的催化能力相當(dāng)，無需光照，降解速度快，常溫下即可實施，具備良好

本發(fā)明公開了一種制備納米FeOx/NiOy/介孔材料催化劑的方法，包括：將Ni2+與Fe3+的水溶液與介孔材料混合浸漬，干燥，焙燒，還原，制得混合相的多金屬氧化物催化劑。本發(fā)明還公開了一種上述方法制備得到的催化劑及應(yīng)用。本發(fā)明利用介孔材料對納米粒子的生長進行空間限定，獲得粒徑均勻的納米粒子。通過鐵和鎳的共同負(fù)載進一步改善納米粒子的形狀、粒徑和分散性，提高催化劑活性，極大提高了有機物的芬頓降解速率和雙氧水利用率。該催化劑應(yīng)用方法簡單，活性組分的種類和比例可通過還原溫度精確控制，具有多組分多價態(tài)共存的特征。本發(fā)明制備方法簡單，氧化劑綠色環(huán)保，能夠直接在室溫下反應(yīng)，利用率高，具有產(chǎn)業(yè)化的應(yīng)用前景。

焦化廠外排廢水含高濃度有毒、難降解的氰化物、COD及氨氮稱為焦化廢水，是一種較難處理的有機廢水，傳統(tǒng)處理方法后無法達標(biāo)。隨著國家對環(huán)保問題的的日益重視以及國民環(huán)保意識的不斷提高，廢水的排放標(biāo)準(zhǔn)也變得更為嚴(yán)格。各國學(xué)者經(jīng)過不斷的探索研究出了一些新的焦化廢水處理技術(shù)，如：電化學(xué)氧化技術(shù)、光催化氧化技術(shù)、膜技術(shù)等。這些技術(shù)對焦化廢水中的污染物處理的較為徹底且不會產(chǎn)生二次污染，但是這些技術(shù)投資成本和運行成本較高并且很多仍處于理論研究和實驗室研究階段，較難實現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用。

PET (聚對苯二甲酸乙二醇酯) 是通用高分子樹脂之一。對廢棄的PET塑料進行降解或回收 循環(huán)使用是PET產(chǎn)業(yè)中不可缺少的環(huán)節(jié)，是塑料資源實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展中的關(guān)鍵之一。PET的回 收方法主要分為物理回收、化學(xué)回收、物理-化學(xué)回收三種。目前PET化學(xué)回收工業(yè)化主要的 兩種方法分別是水解和醇解，在酸催化作用下酯鍵的水解，酸直接影響著反應(yīng)進行的轉(zhuǎn)化率、 選擇性和速度，目前多使用硫酸，但存在以下缺點：強酸酸性對反應(yīng)設(shè)備腐蝕、分離能耗高、 產(chǎn)品純化難、催化劑不能回收、產(chǎn)生大量酸性廢水。本項目首次合成專用固體催化劑，采用 新工藝降解聚酯PET (對其它類型的聚酯也同樣實現(xiàn)高效降解) 。該固體催化劑無毒、不腐蝕設(shè) 備、可循環(huán)使用、環(huán)境友好，能很好地解決目前PET降解中的難題。

CO2資源化利用不僅可以緩解溫室效應(yīng)引起的環(huán)境問題，而且還可以解決日益嚴(yán)峻的能源枯竭問題。以太陽光為直接驅(qū)動力的光催化還原CO2生成有機物是較為理想的途徑之一，也是極具挑戰(zhàn)性的前沿方向。含氮共價有機框架材料（COF）擁有良好吸光能力和電荷傳輸能力，具有高穩(wěn)定性、高CO2吸附量、易于設(shè)計調(diào)控和修飾等優(yōu)點，是一類非常有潛力的光催化固碳材料。我所通過胺醛縮合席夫堿反應(yīng)合成了一系列具有相同結(jié)構(gòu)不同官能團的酮胺基COF材料TpBD-X [X = -H2、-(CH3)2、-(OCH3)2和-(NO2)2]，并研究不同官能團對該類材料光催化還原CO2性能的影響。結(jié)果表明，官能團的引入會影響TpBD的可見光吸收能力，改變其能帶結(jié)構(gòu)；與吸電子基團相比，該COF材料中的給電子基團更有利于光催化還原CO2的進行，其活性順序為-OCH3 > -CH3 > -H2> -NO2。結(jié)合各種表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)給電子基官能團可以增強該類材料的共軛效應(yīng)，提高可見光吸收，加快光生電荷分離與遷移，進而提高光催化還原CO2活性。該研究不僅可以拓展COF材料的實際應(yīng)用，還可以豐富光催化理論，對于CO2的固定轉(zhuǎn)化具有重要的理論指導(dǎo)意義和實際應(yīng)用價值。

該材料具有良好的加工性，能制備成可注射溶液、薄膜、多孔支架、以及靜電紡絲纖維膜等多種產(chǎn)品。由于一氧化氮能夠可控按需釋放，CS-NO及其復(fù)合材料可用于治療糖尿病下肢缺血、皮膚損傷和心梗疾病。

開發(fā)了一系列高活性的光催化材料:TiO2 納米管負(fù)載Au, 石墨烯/暴露{001}面的TiO2 納米復(fù)合光催化材料, 石墨烯/棒狀TiO2納米復(fù)合光催化材料, Ag3PO4/還原的氧化石墨烯片（RGOs）納米復(fù)合材料，用于可見光催化的(Mo，C)/（B，N）共摻雜銳鈦礦相TiO2納米顆粒光催化材料，微量磷酸銀敏化二氧化鈦光催化劑，B、N摻雜石墨烯/ TiO

成果與項目的背景及主要用途 一種在金屬催化下亞胺與一氧化碳共聚合成多肽類聚合物材料的新的、簡捷的方法，不用氨基酸為原料，以廉價的亞胺和一氧化碳為單體，在金屬催化下發(fā)生交替共聚，直接生成多肽，從而使合成多肽的成本大大降低。這一途徑將可以避免繁雜的合成和活化氨基酸的步驟，使得多肽的合成和傳統(tǒng)的方法(如開環(huán)聚合反應(yīng)法)相比，被大大地簡化。所得到的多肽類材料，在生物醫(yī)學(xué)材料和制藥等領(lǐng)域具有重要用途。 技術(shù)原理與工藝流程簡介

一種在金屬催化下亞胺與一氧化碳共聚合成多肽類聚合物材料 的新的、簡捷的方法，不用氨基酸為原料，以廉價的亞胺和一氧化碳 為單體，在金屬催化下發(fā)生交替共聚，直接生成多肽，從而使合成多 肽的成本大大降低。這一途徑將可以避免繁雜的合成和活化氨基酸的 步驟，使得多肽的合成和傳統(tǒng)的方法(如開環(huán)聚合反應(yīng)法)相比，被大 大地簡化。所得到的多肽類材料，在生物醫(yī)學(xué)材料和制藥等領(lǐng)域具有 重要用途。 該方法是在高壓釜中，以 1，4-二氧六環(huán)為溶劑，在 800psi 壓力 的 CO、50℃油浴以及在催化劑作用下，亞胺與 CO 共聚得到產(chǎn)物多 肽。采用一種簡單的金屬鈷化合物作催化劑，能有效地催化亞胺和一 氧化碳的交替共聚，得到高分子量和低分散度的多肽類聚合物。方法 簡捷。 已取得的知識產(chǎn)權(quán)： 本項目得到國家自然科學(xué)基金資助，是一項具有原始創(chuàng)新性的科 研 成 果 ， 已 申 請 2 項 中 國 專 利 （ 申 請 號 200610129890.1 ， 200710195204.5）和國際專利（申請?zhí)?PCT/CN2007/003465），還將對后續(xù)發(fā)現(xiàn)及時申請專利保護，因此將擁有該技術(shù)的全部知識產(chǎn)權(quán)。成 果發(fā)表在化學(xué)刊物 Angew.Chem.，已受到學(xué)術(shù)界和一些國外公司的關(guān) 注。 應(yīng)用前景分析及效益預(yù)測： 應(yīng)用行業(yè)：生物醫(yī)學(xué)材料、制藥、功能材料。該項目所提供的新 型多肽類化合物，已經(jīng)能夠為生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域提供一類新的重要的 可供選擇的材料。從長遠(yuǎn)來看，開發(fā)出多個新的有效的催化劑體系， 實現(xiàn)更多類亞胺與一氧化碳的共聚，最終使該方法成為一種廣泛有效 的多肽的合成方法，將具有重大的社會和經(jīng)濟效益。 應(yīng)用領(lǐng)域及能為產(chǎn)業(yè)解決的關(guān)鍵技術(shù)： 作為新的生物醫(yī)學(xué)材料可能具有更好的生物兼容性，因而代替現(xiàn) 有材料用于人工血管等方面。此外，還可被用作藥物的糖衣以及具有 藥物緩釋等功能。如能實現(xiàn)一般肽類的合成，其低廉的成本將有潛力 替代用任何其它合成方法得到的該類產(chǎn)品。不用氨基酸為原料，而是 以廉價的亞胺和一氧化碳為單體，從而使合成多肽的成本大大降低、 方法大大簡化。 技術(shù)產(chǎn)業(yè)化條件： 投資規(guī)模約 500 萬元（不含基建投入）。